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Fuel: 通过Cu基催化剂的载体界面类型来调控CO2加氢的选择性

日期:2023-11-06

CO2加氢生产高附加值化学品是一种很有前途的CO2利用技术。C1资源(COCH3OHCH4)在工业中被广泛应用,因为它们既是燃料,又是创造其他高价值化学品的关键原料。然而,由于CO2加氢过程中存在副产物同时转化的现象,以及产物的多样性和不可预测性,有选择地获得目标产物具有挑战性。因此,设计具有高选择性的催化剂已成为降低下游分离成本的关键挑战之一。Cu基催化剂的载体被证明对提高CO2H2合成目标C1产物的活性和选择性至关重要。近年来,人们发现不同的氧化物可以改变催化剂表面的氧空位浓度、CO2吸附能力和酸碱度,从而产生不同的反应中间体。然而,各种金属氧化物组成的界面对CO2和关键中间体吸附能力的影响却很少被讨论。基于此,本工作ZnO-CoOZnO-MgO为载体的Cu基催化剂为研究对象,研究了不同载体界面类型对CO2加氢活性和选择性的影响。


在双金属CuZn-MOF-74的合成过程中原位掺入可以与25-二羟基对苯二甲酸配体配位的MgCo元素,构筑了两种氧化物界面负载的Cu基催化剂:Cu/ZnO-MgOCu/ZnO-CoO催化剂,通过系统的研究不同催化剂的理化性质和CO2加氢的催化活性。结果表明Cu/ZnO-MgO具有优异的甲醇选择性(图1)以及120小时的稳定性能(图2);Cu/ZnO-CoO具有优异的甲烷选择性(图1)以及120小时的稳定性能(图2)。

论文以Tuning CO2 hydrogenation selectivity via support interface types on Cu-based catalysts为题发表在Fuel,博士生韩彩云为第一作者,王爽教授为通讯作者。